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世界一流科技期刊文章精选

来源:  发布时间:2019-01-22

催化反应
  
  

水电解制氢低/非Pt催化剂研究进展


  中国科学院长春应用化学研究所邢巍研究员课题组联合上海光源和东南大学对MoS2析氢体系联合攻关,开创了自发界面氧化还原掺杂法,以低量的钯原子活化二硫化钼(MoS2)惰性表面获得了兼具低成本、高效率的稳定HER催化材料。相关论文发表于Nature Communications。Pd掺杂后取代Mo位,同时引入硫空位并诱导MoS2相变生成稳定的1T结构。理论计算表明,位于钯位点旁边的硫原子表现出低的氢吸附能。最终只掺杂1wt%钯的MoS2,表现超低的析氢过电位和高的交换电流密度,同时具有良好的稳定性,使其具有替代商业Pt/C的可能。目前,该催化剂具有文献报道的杂原子掺杂的MoS2基材料中最高HER性能。
  

电化学合成氨催化剂研究进展


  中国科学技术大学教授曾杰研究团队和中国科学院上海应用物理研究所教授司锐合作,通过构筑原子级分散的钌催化剂实现高效氮气电还原合成氨。这种钌单原子催化剂在电催化还原氮气反应中表现出的产氨速率是现有报道的最高值,研究论文发表于Advanced Materials。目前,在工业上通过哈伯法合成氨需要高温高压,这种苛刻的条件每年需要消耗全世界1%~2%的能源供应。针对这一难题,研究人员选择金属有机框架(ZIF-8)为基体,通过在反应前驱体中加入钌基化合物,调控钌在金属有机框架中的存在形式;开辟了单原子催化剂在电化学合成氨反应中的新途径。
  

生物电化学合成系统构建研究


  中国科学院天津工业生物技术研究所体外合成生物学中心朱之光研究团队,构建了一个自供能生物电化学合成系统,研究论文发表于ACS Sustainable Chemistry & Engineering。生物电化学合成是由生物催化剂催化的在电能驱动下进行的化学品合成。酶燃料电池是一种新型的燃料电池,可通过生物酶在电极上的催化,将廉价底物中的化学能直接转化为电能。新系统将酶燃料电池和生物酶电合成池二者结合,既解决了生物电化学合成中移动电能的来源,同时也为酶燃料电池找到了新的产品出口。以左旋多巴电化学合成为例,酪氨酸经过酪氨酸酶的氧化生成多巴醌,由葡萄糖氧化产生的电能可成为驱动力,用于多巴醌到左旋多巴的还原。
  

纳米碳负载单位点金属催化剂用于乙炔氢化反应


  中国科学院金属研究所催化材料研究部刘洪阳副研究员等人组成的纳米碳材料负载金属催化剂研究小组与北京大学马丁教授合作,通过调控金属钯(Pd)原子与碳载体之间的相互作用,在纳米金刚石/石墨烯碳载体上制备出原子级分散的单位点Pd催化剂,进一步地研发发现该催化剂在催化乙炔高效选择性加氢应用中作用显著。相关研究成果发表于JACS。负载型Pd催化剂具有很高的乙炔加氢反应活性,但乙烯选择性很低。目前,工业上广泛使用的加氢催化剂是经过适当修饰的Pd基催化剂,但仍然存在Pd的原子利用率较低等问题。因此,设计开发兼具高活性,高稳定性和经济实用的加氢催化剂具有重要意义。
  
  
    
催化反应
  
  

单核锰催化剂的水氧化活性可媲美自然光合作用催化剂


  中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室、太阳能研究部李灿院士和管景奇博士等人发现由氮化石墨烯做基体稳定的单核锰活性中心化学水氧化活性转化频率高达200s-1以上,可与自然光合作用体系PSII多核锰(CaMn4O5)反应中心的水氧化活性相媲美,并提出单核锰反应中心上水氧化反应机理。研究论文发表于Nature Catalysis。表征和理论计算结果表明,单核锰催化剂上显示与多核锰上不同的水氧化反应机理。该研究进展不仅为发展太阳能人工光合成高效水氧化催化剂开拓了新方向,也将引发人们在科学上对多核锰水氧化催化剂及其机理的重新认识。
  

富勒烯的新应用


  中国科学技术大学教授杨上峰课题组与合作者通过将富勒烯C60选择性地共价连接在黑磷纳米片边缘,利用富勒烯的高稳定性将其用作保护盾牌,显著提高了黑磷纳米片在水中的稳定性;该成果发表于Nature Communications。少层黑磷作为一种新型二维材料,具有带隙随层数可调、载流子迁移率高的特点,在能量转换和存储、催化、生物医药等领域具备应用前景。然而,少层黑磷纳米片很容易被氧化降解,其在空气及水环境中稳定性差的问题制约了黑磷的应用。如何提高黑磷的稳定性是当前黑磷材料研究急需解决的问题。该研究结果不仅为提高黑磷的稳定性提供了新的思路,而且对于开发富勒烯材料的新应用有着重要意义。
  

生物基易回收热固性树脂研究进展


  中国科学院宁波工业技术研究院(筹)马松琪研究员等人以原料丰富、可持续的木质素衍生物香草醛为原料,合成了一种生物基三醛基单体,进而通过与二胺单体之间的席夫碱反应制备了系列希夫碱热固性树脂TFMP-M、TFMP-P、TFMP-H。相关研究成果发表于Macromolecules。热固性树脂具有优异的机械性能、热学性能、尺寸稳定性、加工性能以及化学稳定性等,在电子封装材料、复合材料、胶粘剂及涂料等领域都具有广泛应用。该研究制备的希夫碱热固性树脂具有优异的阻燃性,垂直燃烧试验达到了V-0和V-1级别,有限氧指数在30%附近。同时解决了热固性树脂的回收难问题和易燃问题。
  

芳香硝基化合物的选择性还原羰基化环化反应进展


  中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室李福伟研究小组发展了钯催化的CO选择性还原—插入邻硝基苯乙烯的反应新方法,成功实现了CO担任还原剂和羰基源的双重角色,具有较好的原子经济性。研究论文发表于ACS Catalysis。通过调控反应条件可以选择性地制备吲哚啉-2-酮和喹啉-2-酮骨架化合物,这两类骨架化合物广泛存在于天然产物和药物分子中,例如褪黑素(Melatonin)衍生物、抗精神药物阿立哌唑(Aripiprazole)等。利用该方法高效实现克级合成抗精神药物阿立哌唑,总产率高达77%。该工作为高效制备五元环和六元环内酰胺提供了一种新方法。
  
  
    
动物科学
  
  

动物高原适应在分子水平的趋同性及其沿海拔梯度的动态进化历史


  中国科学院昆明动物研究所车静团队通过合作研究,选取两栖动物中的倭蛙属和爬行动物中的沙蜥属为研究对象展开工作,对不同海拔支系的物种进行了进化和统计分析,研究论文发表于PNAS。研究结果显示,在两个动物类群中,与低海拔物种(低于1000米)分化后,均出现明显的高原适应的信号,且在后续的进化中(伴随着海拔的升高)这种信号一直存在,表明高原适应不只存在于极高海拔的物种中,在中高海拔已开始进化。DNA损伤修复和能量代谢相关基因这两个功能在动物适应高原环境过程中的重要作用,进一步证明在与低海拔物种分化后,高原适应就开始进化;且高原适应的进化模式体现出连续性。
  

中国野生猕猴环境适应的分子机制


  中国科学院动物研究所灵长类生态学研究组李明研究员与英国卡迪夫大学Michael W.Bruford教授等合作,利用二代测序平台(Illumina HiSeq2000、Illumina HiSeq2500),对81个分布于中国境内17个采样点的野生猕猴个体进行了全基因组深度重测序,并通过种群基因组学分析,揭示了中国野生猕猴不同亚种的种群遗传结构和演化历史,解析了不同猕猴种群适应极端气候环境的分子机制,并预测了和人类疾病相关的突变位点;研究成果发表于GigaScience。该研究揭示了在与印度猕猴分化后中国猕猴祖先种群进入中国并发生分化而形成目前分布格局的历史过程。
  

全基因组解析现代虎演化史并确认六亚种


  北京大学生命科学学院、蛋白质与植物基因研究国家重点实验室、北大—清华生命科学联合中心罗述金研究员课题组与来自美国、俄罗斯的合作团队解决了数十年以来关于虎亚种划分的争议,运用群体基因组学方法描绘了迄今为止最完整的虎演化史,解析了其自然选择和生态适应性的遗传基础,确认了现存虎应划分为孟加拉虎、马来虎等六亚种;研究论文发表于Current Biology。研究者将现存野生虎种群划分为6个独立的亚种,即苏门答腊虎、孟加拉虎、印支虎、马来虎、东北虎和华南虎。一些气候环境因素可能是导致历次种群分歧并促使虎亚种形成如今的地理分布格局的主要因素。
  

艾滋病疫苗研究进展


  中国科学院广州生物医药与健康研究院陈凌教授、中山大学的孙彩军教授等在艾滋病预防性疫苗研究中取得新进展,研究论文发表于Frontiers in Immunology。人类免疫缺陷病毒(HIV)已被发现30余年,如今仍是造成人类死亡的重大病因。研究人员利用猕猴/SIV感染模型,探索了基于腺病毒载体的艾滋病疫苗与PD-1抗体联合应用的免疫策略。结果表明在疫苗接种期间同时使用PD-1抗体可有效降低T细胞的功能性耗竭,并诱发出更有效、广谱和持久的杀伤性CD8+T细胞免疫应答,而且还可有效预防猴艾滋病毒SIVmac239的多次高剂量感染。该研究为研发有效的预防性艾滋病疫苗提供了新的策略。
  
  
    
动物科学
  
  

我国中生代鸟类化石中发现肺部结构


  中国科学院古脊椎动物与古人类研究所邹晶梅、周忠和等,临沂大学王孝理等,约翰内斯堡大学John N.Maina,南京地质与古生物研究所泮燕红等组成的国际研究团队报道了在一件距今1.2亿年前的原始鸟类上保存的肺部结构,为揭示早期鸟类呼吸系统的演化提供了关键信息。相关成果发表于PNAS。保存肺部结构的是一件发现于早白垩世热河生物群的始吻古喙鸟化石。古喙鸟的肺部结构显示了和现代鸟类相似的高度分化,表明与飞行相适应的高度气体交换能力在鸟类演化早期就已经出现。越来越多的证据表明现代鸟类所特有的生理结构(如消化系统和呼吸系统)出现的时间很有可能早于骨骼系统的改变。
  

四川盆地对绿臭蛙多样性格局形成和维持的环形模式


  中国科学院成都生物研究所傅金钟研究组通过种群遗传学方法研究了绿臭蛙围绕四川盆地的多样性格局,并对其形成过程进行了分析,研究成果发表于Molecular Ecology。气候分布模型表明绿臭蛙环绕四川盆地连续分布,盆地内部不适合该物种的居住。种群遗传学及系统发生分析显示,该物种具有环形的分化模式,围绕四川盆地的大部分种群表现出渐进且连续的基因多样性,盆地西部群体和北部群体之间形成了有极少基因交流的生殖隔离。基因聚类分析表明至少曾有两个避难所分别在盆地东部与西部,冰期后的扩散使得来自两个区域的群体分别在盆地南部和西北部相遇。
  

“人造精子”技术实现蛋白质重要氨基酸的个体水平遗传筛选


  中国科学院生物化学与细胞生物学研究所李劲松和陈勇研究组合作,利用最新的CRISPR/Cas9介导的单碱基编辑系统 (BE3) 结合单倍体胚胎干细胞(“人造精子”)介导的半克隆技术,对影响小鼠原始生殖细胞(PGCs)发育的重要基因Dnd1实现个体水平氨基酸功能位点的遗传筛选,相关论文发表于Nature Cell Biology。该研究利用碱基编辑技术实现了个体水平蛋白质关键氨基酸功能位点的遗传筛选,为蛋白质结构和功能的研究开辟了一个新体系。该体系的另一潜在的重要应用是筛选人类疾病相关基因的功能位点,并与已有的SNVs数据库进行比对,预测疾病相关基因的致病位点。
  

野生大熊猫与放牧家畜的活动格局比较


  中国大熊猫保护研究中心大熊猫国家公园珍稀动物保护生物学国家林业和草原局重点实验室张和民等与国内外科学家合作,通过内置活动传感器的GPS颈圈,于2010年—2012年在四川卧龙国家级自然保护区的“核桃坪”及其毗邻区域,采集了野生大熊猫和放牧家畜的大量活动数据,相关研究成果发表于《生态学报》。结果表明,野生大熊猫和放牧家畜在活动强度、活动时间百分率和活动时间片段率等方面都具有极显著性差异(P<0.0001),仅两者之间的活动片段时长无明显的统计学意义(P=0.4107)。合理规划和管控放牧家畜的散养区域与数量,是自然保护管理与社区经济发展相协调的有效途径之一。
  
  
    
天文与空间
  
  

利用红团簇星系统测量河内超新星遗迹距离


  中国科学院国家天文台天体物理综合研究团组研究人员以红团簇星为标准烛光测量了一批银河系第一象限内超新星遗迹的距离,研究论文发表于Astrophysical Journal Supplement Series。红团簇星是处于氦核燃烧阶段的小质量恒星,其光度基本不变,是可靠的距离尺子。星际介质如尘埃,气体,会吸收和散射视线上的星光,使得观测亮度暗于天体的实际亮度,该现象称之为消光。红团簇星的本征色指数弥散较小,可用来探测消光。研究人员运用该方法完整地测量了银河系第一象限内47个消光已知的超新星遗迹的距离,获得15个超新星遗迹高精度的距离,32个距离上下限。
  

近地太阳风物理参数的观测研究


  中国科学院国家空间科学中心空间天气学国家重点实验室沈芳研究员团队在近地空间的太阳风参数统计研究及数值模拟方面取得进展,相关论文发表于Solar Physics。通过对2007年近地空间的太阳风参数观测数据进行细致的统计分析,得到近地太阳风磁场B与密度和速度的参数组合√(NV^(2))以及密度和温度的参数组合√NT存在很强的相关性,揭示了近地太阳风中的磁压与等离子体动压以及磁压与热压之间都存在很好的相关性。对2001年—2014年涵盖太阳活动四个不同时期的近地太阳风参数观测数据进行了统计分析,结果表明太阳风中的共转相互作用区(CIR)和高速流(HSS)结构中该相关性最强,CME中则相关性较差。
  

星系间相互作用对星系结构形成研究


  中国科学技术大学吴许芬副教授与孔旭教授合作的“星系间相互作用对星系结构形成的数值计算研究”取得进展,该项目数值计算了盘状星系与矮星系通过偏心碰撞产生星系外环结构,分析了盘状星系的核球-盘质量比(英文缩写B/D)对星系外环结构的影响,发现B/D值越小的盘星系,碰撞后形成的外环结构越强,研究论文发表于The Astrophysical Journal。环星系是具有明亮环结构的星系,环的成分是气体和恒星。从形态上,环星系可分为无核球的空环星系、带核球的环星系及多结不连续的环星系。盘星系与其伴星系的碰撞是形成环星系的重要机制,能直接解释多种形态的环星系形成过程。
  

LAMOST-Gaia数据揭示银盘扰动历史

  三峡大学田海俊,中国科学院国家天文台刘超,德国马普天文研究所(Max Planck Institute for Astronomy)向茂盛等人合作利用LAMOST-Gaia巡天数据精细勾画出了太阳附近恒星受到扰动后在垂直相空间中呈现的螺旋结构随恒星年龄的变化,并据此推算矮星系对银河系的扰动很可能发生在最近5亿年内,从而对矮星系并合事件给出了更强时间限制,研究论文发表于The Astrophysical Journal Letters。LAMOST-Gaia数据结合构建出了具有精确年龄的恒星运动学样本。根据年龄将样本分成不同组,并勾画出具有不同年龄的恒星在垂直相空间中的不同分布特征。显示银河系受到的扰动很可能发生的时间上限小于5亿年。
  
  
    
天文与空间
  
  

早期宇宙中最大的原初星系团


  北京大学科维理天文研究所江林华研究员领衔的国际研究团队发现了宇宙早期一个超大质量的原初星系团,该原初星系团最终会塌缩为质量约3.6×1015太阳质量的星系团,使之成为目前已知宇宙早期最大的原初星系团。相关论文发表于Nature Astronomy。利用位于智利的麦哲伦望远镜对大约四平方度的天区进行深度星系光谱巡天,获得一个均匀的高红移星系大样本,包括红移5.7左右的莱曼发射线星系。观测了5个著名的深场,并在一个称为SXDS的深场中发现了一个红移为5.7的、巨大的星系高密度天区。利用光谱观测证实了至少41个较亮的莱曼发射线星系。原初星系团(简称SXDS_gPC)位于该天区的中心区域。
  

LAMOST数据发现6颗Oe星


  中国科学院国家天文台副研究员李广伟等人在LAMOST DR5数据中发现了6颗Oe星,为目前世界上仅发现的13颗Oe星样本扩充了50% 的成员,相关研究结果发表于The Astrophysical Journal。光谱中具有电离氦吸收线的恒星称之为O型星,O型星是赫罗图2上位于主星序左上端的大质量主序星。它们是宇宙中温度最高、质量最大的主序星。而Oe星则是一种含有巴尔末线系发射,而NIII 4634-4640-4642和HeII线不呈现发射的O型星。Oe星是一种非常稀少的天体,从1974年Conti和Leep给出了第一批共5颗Oe星起,到目前为止仅发现了13颗Oe星。新发现的6颗Oe星,增加了目前近50%的Oe星样本。
  

尘埃表面化学研究进展


  中国科学院新疆天文台天体化学组常强研究组完成了一项与尘埃表面化学相关的研究工作,研究论文发表于Monthly Notices of the Royal Astronomical Society。在实际的星际介质中,尘埃有尺寸分布,这意味着有大量比0.1μm还要小的尘埃。对于这些小尘埃,它们上面的温度并不能用一个单一的值来表示,这种效应称之为尘埃的随机加热。尘埃的随机加热是由于其吸收了外界的光子携带能量,从而使其温度升高,且尘埃的随机加热对小尺寸的尘埃效果更显著。科研人员计算并模拟了四种尺寸的尘埃,还模拟了一个化学反应网络,它包含了653种分子和5942个反应。在尘埃的随机加热作用下,不同尘埃的温度又有很大的变化。
  

发现一颗在伽马射线波段呈现月级周期性光变的耀变体


  中国科学院上海天文台由王仲翔研究员领导的研究团组,发现了一个编号为PKS 2247-131的耀变体发出的伽马射线辐射,就在规律性地变亮变暗,每一个多月变化一次。此次发现是迄今为止费米卫星观测到的唯一一次周期为月级的准周期振荡事例。相关论文发表于Nature Communications。通过更具体的分析发现,在准周期振荡期间,能谱指数并未明显差别,这表明物理过程并未发生明显变化;那么亮度的周期性变化就很可能源于几何效应。具体来说,由于此耀变体的喷流有螺旋结构,在运动中其辐射方向和我们的视线方向的夹角有周期性变化,从而使得科学家观测到周期性的显著光变。

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2024年3月

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